O espólio de Cândido Guerreiro (1871-1953) é composto por inúmeros documentos, tais como cartas, postais e fotografias; por uma vasta biblioteca com cerca de 1500 obras, incluindo algumas da autoria do próprio e, também, por 200 objetos (mobiliário, quadros, trajes, entre outros) doados pela sua família.
A Coleção Condes de Alte consiste igualmente numa biblioteca composta por mais de um milhar de exemplares, assim como por 40 objetos, alguns destes de cariz etnográfico.